Γεννήθηκε το 1868 στο Συρράκο της Ηπείρου. Ο πατέρας του, Δημήτριος Κρυστάλλης, παλιός τσέλιγκας και αργότερα εμπορευόμενος στα Γιάννινα, ήταν γνωστός σ’ ολόκληρη την Ήπειρο για τον πατριωτισμό του και την φιλανθρωπία του την οποία μετέδωσε και στον  γιο του Κωνσταντίνο. Τα πρώτα του γράμματα τα διδάχτηκε στο χωριό του και στα Γιάννινα, όπου μετακόμισε με τον πατέρα του μετά τον πρόωρο θάνατο της μητέρας του. Νεαρός ακόμη βοηθούσε τον πατέρα του στη δουλειά του, το εμπόριο και ταυτόχρονα ταξίδευε σε ολόκληρη την Ήπειρο και συγκέντρωνε λαογραφικό υλικό, το οποίο έγινε πολύτιμη πηγή για το μετέπειτα έργο του.

Μαθητής γυμνασίου στα Γιάννινα δημοσίευσε το πατριωτικό ποίημα Σκιαί του Άδου (1886) το οποίο είναι επηρεασμένο από τον Βαλαωρίτη και το έργο του Ζαλοκώστα Σκιές του Φαλήρου. Το έργο απηχούσε την πίκρα του ποιητή για την μη ενσωμάτωση της πατρίδας του στην ελεύθερη Ελλάδα, γεγονός που  έγινε αιτία να διωχθεί από την τουρκική αστυνομία. Ο ποιητής κατέφυγε στην Αθήνα, όπου έζησε μέσα σε σκληρή βιοπάλη - εργάστηκε κυρίως ως τυπογράφος - γράφοντας νύχτα τους στίχους του. Από τα 1890 ο Κρυστάλλης είχε αρχίσει να συνεργάζεται με περιοδικά και εφημερίδες της εποχής του, όπως Σάλπιγξ, Αττικόν Μουσείον, Νέα εφημερίς, Χρόνος των Αθηνών, Εβδομάς κ.ά. Στα έντυπα αυτά δημοσιεύει τα πρώτα του ποιήματα, που η Εστία δεν δέχεται να δημοσιεύσει. Στην εφημερίδα Εβδομάς αρχίζει να δημοσιεύει αναμνήσεις, άρθρα, διηγήματα και μελέτες για την Ήπειρο που έχουν τον τίτλο «Ηπειρωτικαί Αναμνήσεις» και το 1891 τη μελέτη Βλάχοι της Πίνδου, που περιέχει αρκετά αυτοβιογραφικά στοιχεία και εικόνες από την παιδική του ζωή στο χωριό του. Την εποχή αυτή ο Κρυστάλλης έχει γίνει γνωστός στους φιλολογικούς κύκλους της Αθήνας, που όμως του αρνούνται την ποιητική του αξία.

Πέρα από την ποίηση ασχολήθηκε ακόμα με το διήγημα και δημοσίευσε τη συλλογή: Πεζογραφήματα (1894), όπου βλέπουμε τη νοσταλγία για τη χαμένη πατρίδα και την απλότητα της βουνίσιας ζωής.

Υπάρχουν όμως και άλλες συλλογές, μελέτες, ηθογραφίες και ταξιδιωτικές εντυπώσεις που δεν εκδόθηκαν ποτέ, είτε γιατί δεν ολοκληρώθηκαν είτε γιατί χάθηκαν ή για άλους λόγους. Ανάμεσα σ’ αυτά ξεχωρίζουμε το ανολοκλήρωτο ποιμενικό δράμα Γκόλφω και μια συλλογή έντεκα διηγημάτων με τίτλο Παλιά μου χρόνια και δύο μελέτες για τον Κοσμά τον Αιτωλό και μία για την βλάχικη γλώσσα.

Στο έργο του ποιητή, που πέθανε μόλις 26 ετών, οι μελετητές διακρίνουν την έντονη επίδραση του Βαλαωρίτη και του δημοτικού τραγουδιού.