Il est né à Zante. Sa mère était issue d’une famille noble tandis que son père était militaire, marin et commerçant, une personnalité aventurière qui abandonna son épouse et qui, dès 1802, vécut avec ses enfants en Italie. Les conflits familiaux continus et, particulièrement, la séparation d’avec sa mère influencèrent profondément l’âme sensible du jeune Andreas.

A Libourne où son père s’établit, Calvos entreprit des études plus systématiques et a pu parfaire son éducation. En même temps, il étudie les auteurs anciens et compose des poèmes en italien. Il y fit la connaissance de son compatriote, le poète Ugo Foscolo, qui est devenu son maître et mentor. Foscolo est enthousiasmé par le talent de Calvos et l’introduit auprès de cercles d’érudits ; plus tard, il l’emmènera, comme son secrétaire, d’abord en Suisse et, puis, à Londres. En 1820, leur amitié est brusquement interrompue, suite à un conflit personnel.  Entretemps, une série d’évènements négatifs, tels que le décès de sa mère, de son épouse et de sa fille, ont une influence dramatique sur son état psychologique. Il est obligé de faire des traductions et de donner des cours pour subsister. En 1821, il se rend en Italie où il est initié au mouvement des Carbonari ; pour cette raison, il sera mis en prison.

La Révolution grecque de 1821 l’émeut et l’inspire, c’est pourquoi il ressent le besoin de la chanter. Il compose ses dix premières odes qu’il publiera en 1824, en Suisse, sous le titre Λύρα (Lyra) et, plus tard, en 1826, à Paris, il fait imprimer dix autres odes, sous le titre Λυρικά (Lyrika). Il s’agit de la totalité de sa production en langue grecque.

A cause du caractère libéral de ses poèmes, il est étroitement surveillé par la police et forcé de quitter la France.  En 1827, il arrive à Corfou, où il vivra jusqu’à 1852.  Soudain, il quitte la Grèce pour l’Angleterre où il se remarie et, avec son épouse Anglaise, il dirige une école de jeunes filles.  En même temps, il traduit des ouvrages pour l’église anglicane.  En novembre 1869, il laisse son dernier souffle.

L’idée centrale dans la poésie de Calvos est la vertu, non seulement dans le sens grec ancien du concept de la bravoure ni chrétien de l’amour, mais dans sa dimension sociale, qui incite l’homme à poursuivre le bien commun. Constantinos Tsatsos le qualifie de poète « de l’idée morale telle qu’elle se forma dans l’espace de l’histoire », puisque « il l’incarna enun acte héroïque, la Révolution de 1821. »  Il se sent assigné de la lourde responsabilité de louer la Révolution et la Grèce qui renaît en se libérant du joug ottoman.  Le Bataillon Sacré, le massacre de Chio, la destruction de Psara, etc., constituent les sources de son inspiration et la quasi-totalité de ses poèmes traitent de la Révolution. En louant les luttes des Grecs, il sensibilise également les philhellènes, puisque ses poèmes sont accompagnés d’une traduction en langue française ; ainsi, rend-il connu en Europe le combat héroïque de la nation grecque qui lutte pour sa liberté.

Les idées élevées de Calvos sont exprimées dans une langue mixte absolument particulière où les éléments de la langue vernaculaire s’associent à des termes anciens et des néologismes. L’influence du néoclassicisme mais aussi du romantisme de son époque parcourt ses odes d’une façon spéciale dans le contenu tout autant que dans la structure et les vers de ses poèmes. En outre, les rapports prolongés avec Ugo Foscolo ainsi qu’avec la poésie italienne, plus généralement, eurent une influence significative sur son expression poétique.

« Le rapport du poète à la langue ressemble à celui de l’homme au soleil. Le poète vit et crée sur cette trame à rayons, entre la mort et la lumière. (…) Accroché à la langue, il en suit les branches entremêlées jusqu’au royaume de la mort, où il ne voit plus qu’ombres. A nouveau, sans perdre la foi, il poursuit sa progression, sûr que ce fil le mènera à la lumière », note Giorgos Seferis.   L’originalité de la langue était probablement la raison pour laquelle sa poésie fut ignorée pendant assez longtemps. C’est Palamas qui, le premier, en 1888 parla avec enthousiasme de la poésie de Calvos, ce qui la fit connaître aux plus jeunes générations. Depuis, il a conquis une place élevée dans la littérature grecque moderne.