Né à Leucade, il était toutefois originaire de l’Epire, d’une famille noble. Il étudia la philologie à l’Académie Ionienne de Corfou et poursuivit ses études en Italie, en Suisse et en France. De son retour en Grèce, il s’occupa de politique et, qui plus est, lutta avec ferveur pour l’union des Îles Ioniennes avec la Grèce. En tant que membre de l’Assemblée Ionienne il représenta celle-ci auprès de l’assemblée nationale d’Athènes, lors de la session solennelle consacrée à l’union des Îles Ioniennes avec la Grèce. Il fut également élu député du Parlement Grec mais démissionna très rapidement, déçu par les passions politiques et les querelles intestines qui sévissaient dans la vie politique de l’état grec. Ainsi, il se retira dans son pays natal et se consacra exclusivement à son œuvre poétique.

En même temps qu’il déployait son activité politique, il publia des poèmes. L’amour du poète pour la lutte patriotique et les héros de 1821 le poussa à composer des poèmes sur ce thème. En 1847, il fait sa sortie sur la scène poétique avec le recueil Στιχουργήματα, sans prétentions particulières. En 1857, il publie les Μνημόσυνα, son premier grand recueil de poèmes ; deux ans plus tard, il publiera Κυρά Φροσύνη et le Σήμαντρο. L’admiration que Valaoritis nourrissait à l’égard de la personne martyr d’Athanassios Diakos le pousse à composer le poème épique homonyme, où il décrit la bataille d’Alamana. En 1879, il écrit Φωτεινός, la plus importante de ses œuvres poétiques, qu’il n’eut pas le temps d’achever. L’œuvre est inspirée d’un épisode de Leucade médiévale et décrit les différences insurmontables entre les seigneurs féodaux et les paysans indigènes.

La poésie de Valaoritis est influencée par les chants populaires mais aussi par le courant romantique de son époque.  C’est pourquoi il n’a pas pu éviter l’exagération et le verbalisme. Toutefois, sa plus grande contribution aux Lettres néohellénique relevait linguistique. C’est lui qui mit en valeur et étendit la richesse expressive des chants populaires, laissant un important héritage poétique dans la langue démotique pour ceux qui vinrent après lui. Il écrit dans une lettre :  « Ceux qui écrivirent avant moi en langue démotique, n’avaient à leur disposition qu’un dépôt très pauvre de matériau linguistique. Si tu prend la peine de lire Διάκον ou Αστραπόγιαννον, tu verras que la langue du peuple a fait des miracles pour répondre avec suffisance à tous les besoins de la poésie. »

Κ. Th. Dimaras, parlant de l’art poétique de Valaoritis, note : « La technique de sa création se fonde sur un élément volitif, une décision prise de sang froid ; l’accord vient ensuite. Avec beaucoup de discernement et de pensée cohérente il expose le squelette du poème tel qu’il s’apprête à le composer ; il y a la suite logique, le vouloir de l’unité, le souci psychologique. (…) Valaoritis accorde beaucoup d’attention aux questions de la métrique et y réfléchit longuement ; il est préoccupé par la morphologie du vers de quinze syllabes et il utilise un vers populaire original à onze syllabes à l’accent stable sur la quatrième et une coupe après la sixième syllabe. »