Grigorios Xenopoulos est né en 1867, à Istanbul, de Dionysios Xenopoulos, originaire de Zante, et d’Efthalia Thomadou, Phanariote, et grandit à Zante. En 1883, il se rendit à Athènes et s’inscrivit à la Faculté de Mathématiques, qu’il abandonna pour se consacrer finalement au journalisme et à la littérature.

Il fut un des auteurs les plus productifs de sa génération, puisqu’il écrivit une multitude d’articles, de critiques, de chroniques, de nouvelles, de romans et de pièces de théâtre. Dans ses premiers textes (« romans de mœurs provinciales » ainsi qu’il les qualifiait lui-même), il situait l’action à Zante. Le thème autour duquel l’intrigue de ces textes se trame habituellement est celui des conflits opposant les nobles aux bourgeois de Zante à la fin du 19^ème siècle, avec les derniers finissant par dominer. Plus tard, il écrira des romans « athéniens », dont le principal thème était les problèmes de la population citadine. Il est le premier prosateur à avoir transféré les histoires de ses œuvres du village à la ville, de la vie à la compagne à la vie citadine, écrivant les premiers romans et nouvelles citadines grecques et étant considéré comme celui qui introduisit la prose citadine en Grèce. Il s’intéresse à présenter sur un mode réaliste la société et les conflits entre les classes. L’amour est un thème centrale et les principaux personnages sont, habituellement, des femmes. Cela apparaît dès le titre de bon nombre d’entre eux : Μαργαρίτα Στέφα (Margarita Stefa) (1906), Λάουρα (Laoura) (1915), Αναδυομένη (Anadyomene) (1925), Τερέζα Βάρμα Δακόστα (Tereza Varma Dakosta) (1925). 

L’auteur, qui vivait exclusivement de sa plume, composa une multitude d’œuvres ainsi que des articles, critiques, chroniques et de nombreuses pièces de théâtre. Ainsi que notèrent les critiques, l’abondance de sa production, nuisit à la qualité de son œuvre qui, souvent, présente de signes de travail brouillon et une accommodation facile au goût du lecteur moyen.  Toutefois, les critiques lui reconnurent le talent narratif, la qualité de l’observation et la technique impeccable de l’écriture. Parmi ses œuvres, l’on distingue la trilogie des romans Πλούσιοι και φτωχοί (Riches et pauvres)(1919), Τίμιοι και άτιμοι (Honnetes et malhonnetes) (1921) και Τυχεροί και άτυχοι (Chanceux et malchanceux) (1924),où l’auteur expose ses préoccupations concernant des questions sociales, et il le fait avec succès. Aux environs de 1900, influencé par l’auteur théâtral Henrik Ibsen, Xenopoulos produisit également ses premiers drames.

En 1895, il assume le poste de direction de la revue Η Διάπλασις των Παίδων (La Formation des Enfants), la revue pour enfants à la vie la plus longue, dont l’édition commença en 1879 et atteint 1948, lorsque Xenopoulos n’en était plus le directeur. En plus des représentants les plus importants de l’école athénienne et ionienne, Διάπλασις accueillit également en son sein tous les représentants les plus éminents de la génération de 1880 et, bien entendu, les littéraires qui leur succédèrent, tels que Dimitrios Kambouroglou, Georgios Souris, Drosinis, mais aussi Palamas, Vizyinos, Proveleggios, Romos Filyras, Giannis Vlachogiannis, Sotiris Skipis, Papadiamantis, Karkavitsas. Sous le pseudonyme « Faidon », Xenopoulos signait les « lettres athéniennes » qui s’adressaient aux élèves des dernières années du secondaire ou à des étudiants et puisaient leur thème dans l’actualité (historique, sociale, politique et culturelle). Les « lettres » étaient accompagnées d’une conclusion en forme de leçon tirée, d’incitation ou de mise en avant d’un exemple positif.

Outre les romans, Xenopoulos composa également des pièces de théâtre et il fut le pilier du théâtre grec  moderne.  Ses pièces de théâtre sont simples, bien construites et, habituellement, avec une intrigue intéressante. Elles sont faciles à comprendre et conquièrent aisément toutes les couches sociales. Ses personnages sont des hommes communs, moyens, sans qualités exceptionnelles ni profondeur psychique, mais ils sont tous vivants, réels. Ses créations les plus réussies sont celles des filles sentimentales qu’il créa avec une affection particulière et qui charmèrent tous les spectateurs grâce à leur spontanéité, leur fraîcheur, leur grâce et, parfois, leur passion de jeunesse.

Xenopoulos commença en 1895 avec des pièces dramatiques, influencé par Ibsen, et en 1904 il donna son œuvre la plus achevée, Το μυστικό της κοντέσσας Βαλέραινας (Le secret de la conptesse Valairena).  Parmi ses œuvres théâtrales, dont nombreuses sont tirées de ses romans, figurent Στέλλα Βιολάντη (Stella Violanti), Ψυχοπατέρας (Psichopateras), Φωτεινή Σάντρη (Foteini Santri), Ο πειρασμός (La tentation), Το φιόρο του Λεβάντε (To fioro tou Levante), Οι Φοιτηταί (Les Etudiants), Ο ποπολάρος (O popolaros). Ses œuvres sont encore montées actuellement car, outre leurs qualités techniques, « elles nous offrent une représentation vivante, haute en couleurs d’une société qui continue à attiser notre curiosité et notre intérêt [...] et parce que le calme qui l’entourait et dans lequel tout évènement privé acquérait des dimensions d’évènement historique, nous amuse et nous émeut en même temps », note Alkis Thrylos.

La critique fut également un important champ d’activité de Xenopoulos depuis le début de sa carrière jusqu’aux dernières années de sa vie. Il publia des études critiques sur des auteurs plus anciens (Laskaratos, Roïdis, Vikelas) et d’autres qui lui étaient contemporains (Pavlos Nirvanas, Alexandros Papadiamantis), Grecs et étrangers (Ibsen, Strindberg). Ces critiques, ainsi que quelques articles antérieurs (p.ex., « Αι περί Ζολά προλήψεις ») (Les prejujes sur Zola) et postérieurs, dont certains furent publiés dans Νουμά (Nouma) (p.ex., « Το διήγημα και ο κ . Βουτυράς »), (La sitation et le Marchand de Beurre) représentent quelques-uns des meilleurs moments du « Technicien de la critique », comme Dimaras le qualifia.

Pour son œuvre, il fut honoré de la Croix d’Argent du Sauveur, en 1912, du Prix National d’Excellence dans les Lettres et les Arts, en 1922, et du prix de l’Académie d’Athènes, en 1929.  En outre, en 1931, il devint membre ordinaire de l’Académie d’Athènes. Il est mort en 1951, avec l’amertume des tristes évènements qui marquèrent les dernières années de sa vie, étant donné que, en 1944, lors des troubles du mois de décembre, sa maison fut détruite dans une explosion, ce qui eut pour résultat la destruction de sa très riche collection de livres.