Né à la ville de Corfou d’une riche famille aristocratique tirant ses origines d’Istanbul. Jeune, il perdit son père et demeura avec sa mère, cultivée et amatrice de musique, qui lui inspira l’amour pour l’art. Sa maison était le lieu de réunion d’artistes et d’érudits de l’époque, parmi lesquels, Solomos, qui entretenait avec elle une amitié chaleureuse. Ainsi, dès son âge, Polylas se trouva dans un environnement intellectuel idéal.  Plus tard, particulièrement après la mort prématurée de sa mère, il se lia d’amitié avec Solomos et en devint l’étudiant favori. A propos de cette relation, Polylas écrit : « Je reçus de lui (Solomos) des bienfaits, tant intellectuels que financiers, qui pour aucune raison ne peuvent être effacés de mon cœur. »

La philologie était son idéal, c’est pourquoi, tôt il commence à étudier la littérature ancienne et moderne et apprend la langue allemande pour connaître en profondeur la philologie allemande. Influence par Solomos, il considère que la création de la culture intellectuelle et de la philologie commence par la culture populaire.  C’est pourquoi il réunit du matériel folklorique : proverbes, contes de fée, chansons, traditions, légendes, matériel linguistique. En même temps, il trouve son inspiration dans les principes politiques libéraux et la démocratie. Depuis 1849 à 1851 il traduit de l’allemand, pour Solomos, des essais esthétiques de Schiller, Goethe et Hegel.  Il traduit également la Tempête de Shakespeare et la publie en accompagnée d’une introduction qui l’établira comme critique.

En 1857, Solomos meurt et Polylas prononcera une brève nécrologie, un texte unique de la littérature en prose qui se tient avec mérite à côté de ses « Avant-propos ». Immédiatement après la mort de son maître, il entreprend de publier ses inédits de ses manuscrits. L’édition des Ευρισκόμενα « est un monument de la critique », ainsi que note K. Th. Dimaras, tandis que les « Προλεγόμενα » qui ouvrent l’édition sont, comme indiquera l’éditeur ultérieur de l’œuvre de Solomos, Linos Politis, sont « un des plus précieux témoignages dont nous disposons sur la poésie et sur la personnalité de Solomos ».

Son œuvre littéraire originale est limitée. Il n’a composé que trois sonnets (Μια πρώτη αγάπη, Το Σούλι, Ο ερασιτέχνης) et quelques nouvelles et il fut le premier à traduire Homère en grec moderne (Οδύσσεια, 1875, Ιλιάδα, 1890).  Il fut un des meilleurs traducteurs de Shakespeare (La Tempête, 1855, Hamlet, 1890).  Artisan des mots mais aussi des vers, Polylas « était et demeure », d’après K. Th. Dimaras, « le critique par excellence de notre littérature. »

La langue de Polylas subit l’influence de Solomos. Il considérait que notre langue démotique pouvait être cultivée encore plus et subir l’influence positive de la langue érudite, sans pour autant changer de caractère. Toutefois, dans son essai Η φιλολογική μας γλώσσα (1892), il s’est éloigné des points de vue linguistiques du cercle de Solomos et tend vers l’archaïsme.

Outre l’écriture, Polylas développa également une activité culturelle et politique. Il fonda avec d’autres l’association nationale-littéraire Αναγέννησις (Renaissance -1862) et publia les journaux politico-littéraires Αναγέννησις (1863), Ρήγας Φεραίος (1871-1894) et Κώδωνας (1870-1874). Il lutta pour l’union des Îles Ioniennes avec la Grèce et la libération des territoires grecs occupés, pour l’assainissement des mœurs et la progrès intellectuel. Il a été élu parlementaire cinq fois. Polylas était libéral, représentant de l’aristocratie progressiste de son époque et lutta pour l’expropriation des domaines féodaux pour qu’ils soient rendus aux agriculteurs, ainsi que pour l’administration locale.