Il est né en 1868, à Syrrako de l’Epire. Son père, Dimitrios Krystallis, ex-gros éleveur et, plus tard, commerçant à Ioannina, était réputé dans toute l’Epire pour son patriotisme et sa philanthropie qu’il transmit également à son fils, Konstantinos. Celui-ci apprit ses premières lettres dans son village et à Ioannina, où il déménagea avec son père après le décès prématuré de sa mère. Alors qu’il était encore jeune, il aidait son père dans son travail, le commerce, et voyageait en même temps dans toute l’Epire réunissant du matériel folklorique qui est devenu une précieuse source pour son œuvre ultérieure.

Elève du secondaire, à Ioannina, il publia le poème patriotique Σκιαί του Άδου (Ombres de Adou)(1886) qui est influencé de l’œuvre de Valaoritis et de Σκιές του Φαλήρου (Ombres de Faliro) de Zalokostas. L’œuvre reflétait l’amertume du poète suite à la non intégration de son pays natal à la Grèce libre, fait qui fut à l’origine de poursuites de l’auteur par la police turque. Le poète se refugia à Athènes où il vécut dans des conditions difficiles - il travailla principalement comme ouvrier typographe - composant ses poèmes la nuit. Dès 1890, Krystallis avait commencé à collaborer avec des revues et de journaux de son époque, tels que Σάλπιγξ (Trompette), Αττικόν Μουσείον (Musee d ' Attique), Νέα εφημερίς (Nouveau journal), Χρόνος των Αθηνών (Le temps d ' Athenes), Εβδομάς (Semaine) et d’autres. Dans ses imprimés il publie ses premiers poèmes que Εστία (Estia) refuse de publier. Dans le journal Εβδομάς, il commence à publier des mémoires, articles, narrations et études sur l’Epire, sous le titre «Ηπειρωτικαί Αναμνήσεις» (Souvenirs continentals). Il publiera l 'etude Βλάχοι της Πίνδου (Bergers de Pindos), qui contient plusieurs éléments autobiographiques et des souvenirs de son enfance au village. A ce moment, Krystallis est connu des cercles philologiques d’Athènes qui, néanmoins, ne reconnaissant pas sa valeur en tant que poète.

Outre la poésie, il a également écrit des nouvelles et a publié le recueil : Πεζογραφήματα ((Proses)(1894), où l’on perçoit la nostalgie pour le pays natal perdu et la simplicité de la vie à la montagne.

Mais, il existe également des recueils, études, études de mœurs et mémoires de voyages qui n’ont jamais été publiés soit parce qu’elles demeurèrent inachevées soit parce qu’elles furent perdues ou bien pour d’autres raisons. Parmi celles-ci, l’on distingue le drame pastoral inachevé Γκόλφω (Golfo) et un recueil d’onze nouvelles intitulée Παλιά μου χρόνια (Mes vieilles annees) ainsi que deux études sur Cosmas d’Etolie et une sur la langue valaque. 

Dans l’œuvre du poète, qui mourut à l’âge d’à peine 26 ans, les chercheurs distinguent la grande influence de Valaoritis et du chant populaire.